Ο Νικόλαος Πολίτης θεωρείται ο «πατέρας» της επιστήμης της Λαογραφίας στην Ελλάδα. Η συλλογή του αγοράστηκε από το Πανεπιστήμιο Αθηνών και δωρήθηκε στο Πανεπιστήμιο Θεσσαλονίκης λίγο μετά την ίδρυσή του για τον εμπλουτισμό της Βιβλιοθήκης.
Η συλλογή του αποτελείται από 3.870 τόμους βιβλίων παιδαγωγικού κυρίως ενδιαφέροντος και έχει στην κατοχή του και κάποιες σπάνιες εκδόσεις.
Μέρος της συλλογής έχει ψηφιοποιηθεί και διατίθεται μέσω της Ψηφιοθήκης.